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Unraveling Charge Separation Mechanisms in Photocatalyst Particles by Spatially Resolved Surface Photovoltage (2022-02-22)

503Group 发布于:2022-02-22

近日,我组发表太阳能光催化电荷分离成像研究综述文章,系统总结了团队自主研发的表面光电压成像技术在揭示光催化电荷分离机制方面取得的系列进展,深入讨论了光催化电荷分离驱动力的本质来源和如何通过对光催剂的理性设计实现高效的电荷分离途径。相关工作发表发表在《德国应用化学》(Angewandte ChemieInternational Edition)上。


全文下载链接:Unraveling charge separation mechanisms in photocatalystparticles by spatially resolved surface photovoltage


利用太阳能生产清洁、高效、可持续的绿色能源是实现“双碳”目标的一种重要解决方案。光催化太阳能转化可以直接通过分解水制绿色氢能,或将二氧化碳还原为液态燃料,是实现太阳能转化的最理想途径。迄今为止,提高光催化太阳能转换效率方面仍然面临着诸多挑战。其中,微纳米尺度的光生电荷分离是制约光催化太阳能转换效率的关键因素。理解微观电荷分离机制是提高光催化电荷分离效率、设计高效光催化剂的基础。然而,由于电荷分离在微纳米尺度的空间复杂性和表面电荷浓度低的限制,深入理解光催化电荷分离机制仍存在巨大挑战。


在本综述中,我们通过结合纳米探针技术和调制的表面光电压技术(SPV)发展了高灵敏的空间分辨表面光电压技术(SRSPV),实现了对光催化剂颗粒和微纳结构的可视化电荷分布成像,以及对微观电荷分离驱动力的测量。我们团队系统总结了SRSPV技术在揭示光催化电荷分离机制方面取得一系列进展,深入讨论了光催化电荷分离驱动力的本质来源,以及如何通过对光催剂的理性设计来实现高效的电荷分离,并对如何进一步发展时间分辨和原位在线电荷成像技术以更全面理解电荷分离机制进行了展望。



我们团队等长期致力于太阳能光、电催化光谱表征的前沿科学研究,取得了系列成果,特别是利用自主研发的空间分辨的表面光电压显微镜对光催化剂表面光生电荷给出了可视化图像,在国际上最早将其应用到微纳尺度光催化材料电荷分离的成像研究(代表性文章【1-7】)。近期,团队进一步实现了液相反应条件下化学反应以及电荷转移过程的微纳米成像(代表性文章【8-9】)。


太阳能光催化电荷分离成像研究代表性文章:


1. Zhu, J. et al. Direct Imaging of Highly Anisotropic Photogenerated ChargeSeparations on Different Facets of a Single BiVO4 Photocatalyst. Angew. Chem. Int. Edit. 54,9111-9114(2015). 

2. Zhu, J. et al. Visualizing the Nano Cocatalyst Aligned Electric Fields onSingle Photocatalyst Particles. Nano.Lett. 17,6735-6741(2017). 

3. Chen, R., Fan, F., Dittrich, T.& Li, C. Imaging photogenerated charge carriers on surfaces and interfacesof photocatalysts with surface photovoltage microscopy. Chem. Soc. Rev. 47,8238-8262(2018). 

4. Chen, R. et al. Charge separation via asymmetric illumination inphotocatalytic Cu2O particles. Nat.Energy 3,655-663(2018). 

5. Liu, Y. et al. Internal-Field-Enhanced Charge Separation in aSingle-Domain Ferroelectric PbTiO3 Photocatalyst. Adv. Mater. 32,e1906513(2020). 

6. Gao, Y. et al. The Polarization Effect in Surface-Plasmon-InducedPhotocatalysis on Au/TiO2 Nanoparticles. Angew. Chem. Int. Ed. 59,18218-18223(2020). 

7. Gao, Y. et al. Probing of coupling effect induced plasmonic chargeaccumulation for water oxidation. Nati.Sci. Rev. 8, nwaa151 (2021). 

8. Nie, W. et al. Visualizing the Spatial Heterogeneity of Electron Transferon a Metallic Nanoplate Prism. Nano Lett.21,8901-8909(2021). 

9. Nie, W. et al. Identifying the Role of the Local Charge Density on theHydrogen Evolution Reaction of the Photoelectrode. J. Phys. Chem. Lett. 12,10829-10836(2021).


该工作的第一作者是陈若天博士。工作得到国家自然科学基金委,“人工光合成”基础科学中心项目,以及中国科学院基础研究领域优秀青年团队等项目的资助。