近日，我组李灿院士、李仁贵研究员、石明副研究员等在太阳能光催化分解水制氢研究方面取得新进展。
在光催化分解水领域，逆反应引起的光生电荷严重复合是降低产氢效率的主要原因，也是长期制约光催化分解水体系发展的瓶颈之一。本工作中，研究团队以可溶性氧化还原电对介导的Z-型光催化体系为突破口，发现在BaTaO2N/SrTiO3:Rh等典型光催化剂体系中，电对离子在金属助催化剂表面的强吸附作用会引发两个致命效应：一方面阻碍质子吸附及还原反应过程，另一方面加剧氧化态离子还原与析氢反应之间的竞争，这正是导致产氢活性骤降的本质原因。基于此发现，研究团队提出了在金属助催化剂表面选择性修饰氧化物的策略，发现氧化物修饰可以有效屏蔽电对离子与金属活性位点的接触，为质子还原提供反应位点，并有效阻止氧化态离子的逆反应过程，实现抑制逆反应与保持催化活性之间的平衡，光催化分解水活性提高了一个数量级以上。
太阳能光催化分解水制氢是解决能源与生态问题的理想途径之一，更是国际科学领域高度关注的前沿课题。李灿团队自2001年启动光催化分解水研究以来，一直活跃在太阳能人工光合成领域国际前沿。在基础科学研究方面，先后提出异相结电荷分离机制（Angew. Chem. Int. Ed.，2008；Angew. Chem. Int. Ed.，2012）；发现晶面间光生电荷分离效应（Nat. Commun.，2013；Energy Environ. Sci.，2014 ）；发展了高对称性半导体材料的光生电荷分离策略（Energy Environ. Sci.，2016）和极性诱导的光生电荷分离策略（Angew. Chem. Int. Ed.，2020）；提出可规模化太阳能分解水制氢的氢农场策略（Angew. Chem. Int. Ed.，2020）；发展了抑制光催化分解水制氢逆反应新方法（Nat. Catalysis，2023）；自主研发了光生电荷成像表征新技术（Nat. Energy，2018；Nat. Protocols，2024），并在国际上首次“拍摄”到光生电荷转移演化全时空影像（Nature，2022）等，受到学术界的广泛关注。
相关研究成果以“Unlocking the Key to Photocatalytic Hydrogen Production Using Electronic Mediators for Z-scheme Water Splitting”为题，发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上，该工作的第一作者是503组石明。该研究工作得到国家自然科学基金、国家自然科学基金委“人工光合成”基础科学中心、榆林中科洁净能源创新研究院能源革命科技专项等项目资助。（文/图 石明、李仁贵）
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c15540
