近日，我组在液相原位光电压成像方面取得进展，揭示了光电催化中表面电荷密度和催化反应间的线性规律。
人工光合成太阳燃料是国际科学领域的前沿科学问题，该过程涉及光子、电子、声子和化学分子之间多尺度能量传递和转化，跨越飞秒至秒级的多个时间尺度，空间上跨越从原子尺度的反应中心到数百纳米空间电荷层再到数十微米反应产物扩散距离。其中最具挑战的核心科学问题之一就是如何理解光电化学中界面电荷转移和表面催化反应间的关系。同时，电极/溶液界面微纳尺度下的复杂性会使得电荷转移和催化反应位点存在空间异质性。这个重要特征对理解催化反应中光生电荷的重要作用依然是一个重大难题。因此，如何在反应位点上揭示二者之间规律对于科学层面上认识光电化学以及理性构筑光电体系非常重要。
本工作中，李灿团队利用液相原位空间分辨的光电压方法，并巧妙地结合间距可调的Pt阵列/Si光电极研究体系，从而解耦催化位点和光生电荷转移位点的卷积，发现光电极中表面局域催化反应位点上的光生电荷密度按照线性关系来约束催化反应电流；与电催化不同的是，偏压在这个体系中并不直接作用于表面催化反应坐标和活化能，而是通过影响表面电荷的浓度来约束催化性能。
李灿团队长期致力于太阳能光催化、光电催化、电催化以及催化光谱表征的前沿科学研究，取得了系列成果。特别是利用自主研发的空间分辨的表面光电压显微镜对光催化剂表面光生电荷给出了可视化图像，在国际上最早将其应用到微纳尺度光催化材料电荷分离的成像研究（Angew. Chem. Int. Ed., 2015；Nature Energy, 2018；Angew. Chem. Int. Ed., 2020等）。相关研究成果以“Identifying the Role of the Local Charge Density on the Hydrogen Evolution Reaction of the Photoelectrode”为题发表在《物理化学快报》（J. Phys. Chem. Lett.）上。该工作得到国家自然科学基金委，“人工光合成”基础科学中心项目（FReCAP）以及中科院，大连化物所等项目的资助。（文/图 聂伟、范峰滔）
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.1c03127
