近日，我所李灿院士团队与黄家辉研究员团队展开深入的合作，采用自主发展的等离激元辅助光沉积策略(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 11771−11778)，在Au-TiO2界面处选择性沉积惰性的铅氧化物，从而封堵高活性的Au-TiO2界面位点，将反应活性中心从非选择性的界面区域转移到高CO选择性氧化的金属表面区域，最终实现优异的CO-PROX催化反应性能。
金纳米催化剂具有优异的低温CO氧化活性和较弱的H2活化能力，因而在CO-PROX反应中备受关注。但是，在过量H2及高温条件下，CO和H2的竞争氧化难以避免，如何在拓宽反应的温度窗口的同时提高CO2选择性是金催化CO-PROX反应的一大挑战。
针对这一挑战，研究团队采用了“以堵导疏”的策略，利用Au纳米粒子的等离激元效应，选择性光沉积惰性铅氧化物，修饰Au/TiO2催化剂的界面。经过界面修饰以后，in-situ CO-DRIFTS显示Au-TiO2界面氧的活性明显降低，使得H2的解离活化（H2-D2交换反应）及氧化反应的活性受到极大地抑制。在160oC、3vol% CO、3% O2、22vol% CO2、40% H2、N2平衡的苛刻条件下，界面修饰Au/TiO2催化剂显示出较高CO转化率和催化剂稳定性，从而实现了优异的CO-PROX反应催化性能。本工作为探究高性能选择性氧化催化剂提供了新思路，并对负载型催化剂不同活性位点差异和调控提供了新的认识。
该研究工作是由503组与809组历时三年多时间通力合作完成的，将光催化领域的认识及催化剂制备方法成功应用于热催化研究中，有效促进了不同研究领域之间的交叉融合。相关工作于近日以“Blocking the non-selective sites through surface plasmon-induced deposition of metal oxide on Au/TiO2 for CO-PROX reaction”为题发表在Chem Catalysis (刊物号ISSN 2667-1093) ，并获得国家发明专利 (专利号：CN 110961103 B)。该工作的共同第一作者是洪峰和王升扬。该工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中科院“变革性洁净能源关键技术与示范”重点项目等基金的支持。(文/图 王升扬、洪峰)
