近年来，我组在"复合人工光合作用体系"方面的系列研究工作受到了国际同行的关注。近日，受邀在Accounts of Chemical Research上发表综述性文章"Hybrid Artificial Photosynthetic Systems Comprising Semiconductors as Light Harvesters and Biomimetic Complexes as Molecular Cocatalysts" Fuyu Wen and Can Li，Acc. Chem. Res., DOI:10.1021/ar300224u
人工模拟光合作用光催化制氢及CO2还原是解决能源及环境问题的最理想途径之一，受到国际社会的广泛关注。如何构建既高效又稳定的人工光合作用体系是科学家亟待解决的难题。自然光合作用及传统均相光催化体系多采用分子光敏剂（如，叶绿素、Ru(bpy)32+等），但它们一般吸光范围窄、只能吸收特定波长的光且光热稳定性差。为了解决这一难题，我组提出复合催化剂理念，即以半导体纳米粒子作吸光组分，以光合模拟酶等分子催化剂作助催化剂，光生电子由半导体向分子助催化剂高效转移，在分子助催化剂上完成产氢及CO2还原等反应。半导体作为吸光组分具有吸收光谱连续、吸光范围宽且相对稳定等优点，如能与模拟氢化酶等分子助催化剂组成复合体系，必将大大提高人工光合作用体系光利用率及稳定性。围绕这一理念，我组开展了大量工作，并取得了一定研究进展。
本Accounts Article详细阐述了以半导体做吸光组分，以分子催化剂做助催化剂这一复合人工光合作用体系理念，并总结了在这个研究方面所取得的进展。大量实验结果表明，复合人工光合作用体系切实可行且效果显著，复合体系在产氢、氢转移及CO2还原等多种反应中均表现出较高活性及稳定性。以半导体为吸光组分，有助于提高人工光合作用体系的光利用率及稳定性，以模拟氢化酶等分子催化剂为助催化剂可有效促进电荷分离，且其确定的分子结构为研究反应机理提供了可能，对揭示自然光合作用反应过程具有重要意义。
复合人工光合作用体系不仅是对自然光合作用的模拟，更重要的是在其基本原理的基础之上有进一步改进，以半导体为吸光组分可以吸收紫外及近红外等天然捕光分子难以吸收的部分，对拓展光合作用光谱吸收范围具有重要意义，为开发廉价、稳定、高效的人工光合作用体系提供了新的策略。
本研究工作得到了国家自然科学基金委重大项目、中国科学院太阳能行动计划和科技部973项目的资助。（文/图 温福宇）
