近日，我组发展了电催化技术将天然气中CO2和H2S资源化转化的研究取得进展，相关研究成果发表在《德国应用化学》上（Angew. Chem. Int. Ed.,2018, DOI: 10.1002/anie.201713029）。
天然气的主要成分为甲烷，同时伴生CO2和H2S等酸性气体。这些气体通常是无用甚至有害的，对天然气的开采、运输、加工和使用造成困难，更为严重的是，一些天然气田因为高浓度CO2和H2S的存在，直接导致不能开发。将天然气中CO2和H2S气体资源化转化利用不但可以“变废为宝”，而且能够解决天然气开采和使用的问题，是兼具经济和环境双重效益的理想策略。长期以来，研究者主要精力聚焦在使用Claus技术将H2S催化燃烧为元素S和水来消除H2S，但是将CO2和H2S同时资源化转化的方法鲜有报道。在本工作中，研究人员提出并实现了一种光电驱动的将CO2和H2S协同转化为化学品的策略。该策略以廉价非贵金属为阴极催化剂（石墨烯包裹的氧化锌）还原CO2、以石墨烯为阳极催化剂氧化媒介体EDTA-Fe2+（用于氧化H2S），利用化学环反应将H2S氧化为单质硫磺和质子，质子和电子被用于CO2电化学还原生成CO，净结果是实现了计量化学反应协同转化（H2S+CO2 → CO + S+ H2O）。本工作通过电化学策略实现了CO2和H2S协同转化，为天然气中有害气体（CO2，H2S）的净化和资源化利用提供了一条兼具经济和环境效益的绿色途径。
为解决能源和环境问题，本课题组致力于利用可再生能源资源化转化CO2和H2S的研究。在CO2的转化研究中，最近发展了锌锆双金属固溶体氧化物系列催化剂（Sci Adv. 2017,3, e1701290, ACS Catal. 2017, 7, 8544-8548），选择性的将CO2分别转化为甲醇和低碳烯烃。在H2S研究中，曾采用光催化、光电及光伏-电催化方法（J. Catal. 2009, 266,165-168., Angew. Chem. Int. Ed.2014, 53, 4399-4403, Energy Environ. Sci.2014, 7, 3347-3351, ACS Catal. 2016, 6, 6198-6206.）实现了H2S的多途径定向转化。其中，光催化分解H2S放氢的量子效率达到93 %，是报道的纳米光催化剂在可见光下放氢量子效率的世界纪录。在这些基础之上，本研究将CO2和H2S同时转化，为解决天然气规模化开采、运输和应用提供了新的技术策略。
该研究工作得到了国家重点研发计划项目和自然科学基金委等项目的资助。（文/图 马伟光）
