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我组异相结界面电荷转移的成像光谱取得进展
我组异相结界面电荷转移的成像光谱取得进展
www.canli.dicp.ac.cn    发布时间:2017-03-23 20:55    栏目类别:科研进展

         我组利用自主研发空间分辨表面光电压谱和开尔文探针成像研究氧化钛异相结光生电荷转移取得进展,发现纳米尺度异相结构筑可以在界面形成高达1kV / cm的内建电场,该内建电场方向对光生电子由金红石转移到锐钛矿起到决定性作用。相关结果发表在2017年的J. Phys. Chem. Letters (DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b00285, JPCL, 2017, 8, 1419–1423)上。

         光生电荷在微纳米半导体光催化材料表/界面的分离一直以来是太阳能光化学转化过程的核心问题之一。2008年,我们研究组基于紫外拉曼光谱技术对半导体金属氧化物的表面相灵敏特点,在国际上首次报道构筑TiO2异相结可大幅度提升光催化产氢的活性 (Angew. Chem. Int. Ed., 2008, 120, 1766-1769),又在以α,β-Ga2O3为基础的半导体光催化剂上发现异相结可以促进光催化全分解水的性能 (Angew. Chem. Int. Ed., 2012, 51, 13089-13092)。近年来,我组将此概念应用到光伏器件组装 (Nano Energy, 2015, 15, 406–412)以及光电极构筑(Chem. Sci., 2016, 7, 6076-6082) 等研究中,取得了一系列的进展。这些结果说明基于半导体的光生电荷分离可以通过构筑异相结等来实现,构建异相结是提高光化学转化效率的一种有效策略。

       然而,由于光催化材料的异相结的构筑是在微纳米尺度并且其界面包埋于表面之下,人们对异相结增强光生电荷分离的机理不十分清楚。该问题成为近年来此领域的研究热点和难点。目前为止,缺乏对相结界面能带结构、内建电场以及光生电荷流动方向的直接测量研究。最近我组通过光助KPFM扫描锐钛矿/金红石相结的截面电势,发现金红石的表面功函比锐钛矿高30 meV, 且界面处存在宽度为450 nm的空间电荷层,由此揭示了界面处高达1 kV/cm的内建电场是相结提高电荷分离效率的本质原因。进一步通过自主研发的空间分辨表面光电压光谱直接观测到光生电子从金红石转移到锐钛矿的转移过程。此外,研究发现TiO2颗粒尺寸对于空间电荷层以及内建电场的形成起重要作用,直接影响光生电荷的分离效率。

     这项工作得到国家自然科学基金、中科院先导B和教育部能源材料化学协同创新中心(2011•iChEM)的资助(文/图 高玉英、范峰滔)

 

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