[2013年5月31日]

基于I型CdS/ZnS核壳结构纳米晶光催化制氢研究取得进展

近年来,核壳结构纳米晶由于其外部壳层的保护作用和表面缺陷数量的减少,比单独的纳米晶表现出更高的光稳定性和荧光量子效率,在太阳能转换、光学生物标记、光电子器件和超灵敏检测方面吸引了众多科学家的目光。

最近,我们将I型CdS/ZnS核壳结构纳米晶应用到光催化制氢过程中。发现ZnS壳层的生长可以明显增加CdS纳米晶的光稳定性并减少表面缺陷数量,提高荧光量子效率;但根据I型异质结构的特点,这些光生电荷大多被限域在窄带隙的CdS核中并且以荧光的形式复合掉,难以转移到表面参与光催化反应。为此,我们在CdS/ZnS核壳结构纳米晶外面担载助催化剂,促进CdS核中的光生电荷通过遂穿等方式转移到助催化剂上,从而获得高效稳定的光催化制氢活性(J. Phys. Chem. C,DOI:10.1021/jp400010z)。

此前,我们利用荧光光谱研究了CdS纳米晶表面缺陷状态和光催化活性之间的关系,发现540nm发光带所对应浅捕获能级的存在有利于光生载流子寿命的延长,从而有利于光催化活性的提高;而担载PdS作为助催化剂时,光生电荷则更容易转移到助催化剂上,实现光生电子空穴的快速分离,从而大幅提高光催化制氢的活性(Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15 (2), 553 - 560 DOI: 10.1039/C2CP41153A)。

以上研究结果不仅进一步发展了我们课题组提出助催化剂促进光生电荷分离转移的概念,也对拓展纳米晶(尤其是核壳结构纳米晶)在光催化制氢领域的应用有借鉴意义。

Dual Cocatalysts Loaded Type I CdS/ZnS Core/Shell Nanocrystals as Effective and Stable Photocatalysts for H2 Evolution
Lei Huang , Xiuli Wang , Jinhui Yang , Gang Liu , Jingfeng Han , and Can Li*
J. Phys. Chem. C, DOI:10.1021/jp400010z
http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jp400010z




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