[2011年11月01日]

TiO2表面异相结结构及酸碱性促进光催化产氢活性新进展

 

 

    继我组发现TiO2表面异相结结构促进光催化产氢工作(Angew. Chem. Int. Ed., 2008120: 1766, http://dx.doi.org/10.1002/anie.200704788之后,近期我们在相结构调变及促进产氢活性方面又有新进展。


    我们以具有较高光催化活性的商品氧化钛(P25)为原料,利用其在高温过程中的相变机制,精细控制焙烧温度得到一系列不同相结构的氧化钛样品,其重整生物质产氢活性较P25可提高至3~5倍。之后,我们进一步改进合成方法,采用浸渍焙烧法,通过控制合成过程中加入硫酸盐的含量实现高温下TiO2相结构的调变。使原本全部转化为金红石相的氧化钛样品在高温下的保持了混相结构。该方法既实现了高温处理下半导体催化剂晶化度的提高,同时又保证了TiO2混相结构的形成,因此明显促进了TiO2样品在光催化重整甲醇制氢反应中的活性,其活性较商品氧化钛(P25)提高至6倍。


    此外,在重整过程中,我们发现P25样品反应产生的CO高至几千ppm(以CO/H2计算),而我们通过焙烧所制备的样品可将CO含量降低两个数量级,最低可达到10 ppm左右。对催化剂的表面酸碱性研究表明,TiO2表面酸碱性对其CO的产生有很大影响,其机理类似传统催化中甲酸的分解反应,即酸性表面有利于CO的产生。此发现将对今后设计光催化重整生物质制氢反应催化剂具有很好的借鉴意义。

 

 

Article
Enhancing hydrogen production activity and suppressing CO formation from photocatalytic biomass reforming on Pt/TiO2 by optimizing anatase–rutile phase structure
Qian Xu, Yi Ma, Jing Zhang, Xiuli Wang, Zhaochi Feng, Can Li*
 J. Catal, 2011, 278, 329-335
http://dx.doi.org/10.1016/j.jcat.2011.01.001

Photocatalytic H2 production on Pt/TiO2–SO42- with tuned surface-phase structures: enhancing activity and reducing CO formation
Yi Ma, Qian Xu, Xu Zong, Donge Wang, Guopeng Wu, Xiang Wang and Can Li*
Energy Environ. Sci., 2011, DOI: 10.1039/c1ee02053f
http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2011/ee/c1ee02053f

 

 

 

 

 

 

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