[2011年03月09日]

等级结构不对称催化新材料--三维多孔纳米花

单一对映体手性化合物的催化合成,是有机化学和催化化学研究的前沿领域。不对称手性催化具有手性增殖、高光学选择性、经济性等优点,在手性药物工业中应用潜力巨大。将手性配体引入到介孔材料的孔壁中可以获得一类分子水平上的新型手性有机-无机杂化催化材料,为均相手性催化剂的多相化提供了一条渠道。然而,介孔材料的结构在很大程度上会影响手性配体的空间取向,而这恰恰也是影响手性催化中产物对映选择性的重要因素之一。我们的前期研究结果(Chem. Eur. J, 2010, 16, 12727-12735)表明,具有放射状孔道的手机有机-无机杂化催化剂中的手性分子空间取向更有利于过渡态的形成,在不对称催化中获得了优于均相催化剂的对应选择性。

最近,我们巧妙地将表面活性剂超分子自组装与层状无机化合物的无机自组装相结合,制备出了三维多孔纳米花等级结构手性有机-无机杂化催化新材料。其中,该三维多孔纳米花由20~25 nm的超薄片层花瓣组成,并且片层花瓣具有垂直于片层的介孔结构。超薄片层结构和片层表面的有序介孔结构有助于反应分子的扩散和手性催化剂催化活性中心取向的优化,从而进一步提高催化剂的对映体选择性和活性。研究结果对今后进一步探索自然界中各种精美结构的形成机理和合成具有等级结构的纳米材料具有重要的科学意义和实用价值,也为设计新型多相催化材料提供了新的科学思路。

Article

3-D Flowerlike Architectures Constructed by Ultrathin Perpendicularly Aligned Mesoporous Nanoflakes for Enhanced Asymmetric Catalysis

Lei Zhang, Yanan Guo, Juan Peng, Xiao Liu, Pei Yuan, Qihua Yang* and Can Li*

Chem. Commun., 2011, DOI: 10.1039/C1CC00104C

http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2011/CC/C1CC00104C

Abstract

3-D flowerlike mesoporous architectures constructed by the ultrathin perpendicularly aligned mesoporous nanoflakes synthesized via a cooperative layered calcium silicate hydrates and liquid crystal dual-templating approach show an enhanced asymmetric catalytic activity owing to the facilitated diffusion from the reduced thickness of perpendicularly aligned mesoporous nanoflake.

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